Ответ: smiles (третий вариант).
Получится:
…with big smiles on their faces — «с большими улыбками на лицах».
Как выбрать: после big нужно существительное во множественном числе, ведь речь о двух детях. Устойчивое выражение — a smile on somebody’s face («улыбка на чьём-то лице»). Laughter — неисчисляемое «смех», оно не стоит «на лице». Grins грамматически возможно, но означает более широкую, часто насмешливую улыбку; в тёплой сцене с подарком бабушке точнее smiles.
Проверка по смыслу: дети дарят книгу с улыбками — грамматика и настроение предложения совпадают.
